FVV-Projekt KASPar (Katalysator-Alterungs-Schnell-Parametrisierung)

FVV-Nr. 1050

Bearbeiter: Dipl.-Ing. K. Hauff

Hintergrund:

Für den serienmäßigen Einsatz des NOx-Speicherkatalysators ist das Alterungsverhalten bei thermischer Belastung entscheidend. Dabei muss die Betriebsstrategie sicherstellen, dass die Betriebsbedingungen des Katalysators in einem optimalen Betriebsbereich gehalten werden. Hierzu ist die Entwicklung von Modellen notwendig, in die der alterungsabhängige Zustand des Katalysators während des Fahrbetriebs eingeht.

Im FVV-Projekt „DeNOx-Modell III“ wurde ein Modell für den NOx-Speicherkatalysator entwickelt, das die dynamischen Vorgänge von Speicherung und Regeneration wiedergibt [1]. Jedoch ist bei einer Änderung der Aktivität des Katalysatorsystems durch Alterung eine umfangreiche Anpassung der Modellparameter an stationäre und dynamische Messungen notwendig. Um den alterungsabhängigen Zustand des Katalysators ohne diese aufwändige Rekalibrierung des Modells zu beschreiben, ist es notwendig die Veränderungen von Reaktiv- und Speicherkomponenten aufgrund von Alterungsvorgängen direkt im Modell zu berücksichtigen. Dazu sind Korrelationen der charakteristischen Kenngrößen des Katalysators (Partikeldurchmesser, Dispersion,…) mit den Modellparametern zu entwickeln.

Im FVV-Projekt „Katalysator-Simulation“ konnte gezeigt werden, dass das Oxidationsverhalten von Dieseloxidationskatalysatoren und NOx-Speicherkatalysatoren proportional zur katalytisch aktiven Platinoberfläche verhält, welche in einfacher Weise durch eine Chemisorptionsmessung bestimmt werden kann [2]. Sowohl für frische Katalysatoren mit unterschiedlichem Edelmetallgehalt wie auch bei einer Aktivitätsabnahme infolge Katalysatoralterung, muss die Reaktions­geschwindigkeits­konstante lediglich mit der katalytisch aktiven Platinoberfläche skaliert werden um eine modellmäßige Beschreibung gealterter oder unterschiedlich beladener Katalysatoren zu erhalten.

 
 

Ziel des Projekts:

Ziel des Forschungsvorhabens ist die Untersuchung und Modellierung der Interaktion zwischen Reaktiv- und Speicherkomponenten am Serien NOx-Speicher­katalysator. Dabei kann auf die im FVV-Projekt „Katalysator-Simulation“ erzielten Ergebnisse aufgebaut werden und zunächst die am Modellkatalysator gefundene Korrelation für das Oxidationsverhalten am Serien NOx-Speicher­katalysator überprüft werden. Danach werden die einzelnen Funktionalitäten des NOx-Speicher­katalysators (OSC, NSC, Reduktion an Rhodium) hinsichtlich einer Alterungs-Korrrelation untersucht. Abschließend soll überprüft werden, ob die gefundenen Ergebnisse auch die Gesamt-Performance unter Mager-Fett-Wechsel Bedingungen korrekt beschreiben.

 

Bisheriger Workflow bei Übertragung des Modells auf gealterte Katalysatoren:

KASPar - Hauff - alter Workflow

 Neuer Workflow nach Entwicklung von Alterungskorrelationen:

 KASPar - Hauff - neuer Workflow

Durchführung des Projekts:

KASPar - Hauff - Flachbettreaktor
Abb. 1: Flachbettreaktor

Im experimentellen Teil werden Serien-Katalysatoren einer gezielten hydrothermalen Ofenalterung unterzogen und anschließend in einem sog. Flachbettreaktor unter isothermen Bedingungen kinetisch untersucht. Dabei wird das Umsatzverhalten längs des Reaktors mittels Seitenabzügen gemessen.

Für die Modellierung dient das am ICVT entwickelte globalkinetische Modell als Grundlage, [1]. Darauf aufbauend soll untersucht werden, wie die reaktionskinetischen Parameter mit den Katalysatorkenngrößen korreliert werden müssen, um den Einfluss der Alterung auf das Katalysatorverhalten wiederzugeben. Durch Vergleich der verschiedenen NSC-Systeme sollen Alterungseffekte identifiziert und darauf basierende Korrelationen erfasst und überprüft werden. Die Modellierung und Parameteranpassung erfolgt in dem Simulationstool PREDICI (CIT GmbH), Matlab sowie dem Tool BOOST (AVL List GmbH).

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  1. V. Schmeißer
    NOx-Speicherkatalysatoren: Einfluss der Katalysatorbestandteile und mathematische Modellbildung
    Dissertation, Institut für Chemische Verfahrenstechnik, Universtität Stuttgart, 2009

  2. K. Hauff, U. Tuttlies, G. Eigenberger, U. Nieken
    A global description of DOC kinetics for catalysts with different platinum loadings and aging status
    Applied Catalysis B: Environmental 2010

 

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